Ordule kuuluvat Harku mõisat (saksa k Hark) on esmamainitud 1372. aastal. Keskajal asus kivist väikelinnusena välja ehitatud mõisas Tallinna asekomtuuri residents. 1679. aastal läks mõis von Uexküllide valdusse, kes alustasid 18. sajandi algul kahekorruselise barokse peahoone püstitamist.

1710. aasta septembris sõlmiti pooleliolevas Harku mõisahoones kapitulatsiooni- ja rahuleping ühelt poolt Vene vägede ning teiselt poolt Rootsi vägede ja kohaliku aadelkonna vahel. Nimetatud leping pani aluse 18.-19. sajandil siinmail toiminud Balti erikorrale, millega Eesti ei muutunud tüüpiliseks Vene provintsiks, vaid säilitas laialdase autonoomia.

1755. aastal mõisa omandanud von Budbergid ehitasid mõisahoone 1770tel aastatel ümber varaklassitsistlikuks. 1836. aastal siirdus mõis von Ungern-Sternbergide valdusse, kes andsid 1875. aastal mõisahoonele praeguseni säilinud neorenessansskuju. Tollal ehitati hoone ka pikemaks.

Peahoone fassaadi ilmestavad kergelt eenduvad ühe akna laiused külgrisaliidid ning kolme akna laiune keskrisaliit. Kõiki neid kaunistavad paarispilastrid ning historitsistlikud frontoonid. Tagaküljel eendub keskrisaliit fassaadist rohkem ning sellel on klassitsistlik kolmnurkfrontoon. Teisel korrusel on kõikidel frontoonidel kaaraknad. Hoone parempoolsel otsal on väike veranda.

Alates 1892. aastast mitmeid omanikke vahetanud mõis võõrandati 1919. aastal Hermann von Harpelt. Enne Teist maailmasõda asus mõisahoones alaealiste koloonia. Alates 1957. aastast kuni tänini paikneb seal Eksperimentaalbioloogia Instituut. Kõrvalhoonetest on vaatamisväärne historitsistlike viiludega karjakompleks, samuti keskaegset linnust meenutava kahe torniga kasvuhoone maalilised varemed pargis (mõlemad 19. sajandi lõpuosast).

Alles on ka peahoone pikka esiväljakut ääristavad ait ja tall-tõllakuur, kuigi nad jäävad kaasajal veidi puude varju. Mõlema nimetatud hoone fassaade kaunistavad kaaravad. Ka hulk ülejäänud kõrvalhooneid on alles, kuigi paljus ümber ehitatult. Mõisakompleksist viib Tallinn-Keila maanteele kaks üksteise suhtes täisnurga all asuvat sihiteed - üks Tallinna, teine Keila (Hüüru) suunas. Algselt olid mõlemad ligi 800 meetri pikkused sihiteed kujundatud alleedena.

Mõisakompleksi lähiümbrusse on 20. sajand lisanud hulganisti uusehitisi, millest enamik asub vanast tuumikust kirde ja lääne pool.

Ajaloolise jaotuse järgi Harjumaale Keila kihelkonda kuulunud mõis jääb kaasajal Harjumaale Harku valla territooriumile.